Aimé Cotton a entretenu des liens privilégiés avec l'astronomie durant toute sa carrière. Il a été un observateur attentif des éclipses, survenues en Europe (dont en France) durant le premier quart du XXe siècle. Egalement à cette époque, il participe à plusieurs conférences aux Etats-Unis, dans les domaines de l'astronomie et de l'astrophysique : le meeting de l'Astronomical and Astrophysical Society of America, au Harvard College Observatory (le 19 août 1910), et la quatrième conférence de l'Union internationale pour la coopération dans la recherche solaire à l'Observatoire du Mont Wilson, en Californie (du 30 août au 3 septembre 1910).

Quand il conçoit son grand électroaimant, juste avant la Première Guerre Mondiale, il le fait de sorte à ce que celui-ci soit polyvalent. Cet instrument est effectivement supposé servir à une gamme d'expériences dans divers domaines, dont l'astronomie et les recherches sur les rayons cosmiques.

Les liens entre le laboratoire et l'astronomie ont continué après la disparition d'Aimé Cotton, en 1951 : le physicien Pierre Connes (1928-2019), spécialiste d'optique et de systèmes asservis, a mis au point des dispositifs instrumentaux désormais utilisés dans le monde entier, tels que les spectromètres à transformée de Fourier (dans les domaines, entre autres, de la météorologie et de l'astronomie). On lui doit également une contribution fondamentale à la détection des planètes extrasolaires par la méthode des vitesses radiales. L'interféromètre de Fabry-Pérot sphérique (qu'il a inventé) a été embarqué en 1969 sur le satellite OGO 6. Le spectromètre interféromètre à sélection par l'amplitude de modulation (SISAM) - objet de sa thèse en 1958 - a été adapté aux Etats-Unis pour des applications en physique de l'atmosphère, sous le nom de Spectromètre hétérodyne spatial. Il a de plus collaboré avec la NASA pendant seize ans.

Enfin, l'une des quatre opérations de recherche de l'équipe Théomol du laboratoire (Théorie des atomes et des molécules pour la matière froide, l'astrophysique et les plasmas) concerne justement les processus microscopiques pour l'astrophysique et les plasmas.